具有高性能、原子完全分散的单原子催化剂（SACs）是下一代工业催化剂的候选催化剂。然而，在SACs的制备和应用过程中，如何避免孤立原子聚集成纳米粒子仍然是一个巨大的挑战。

近日，清华大学李亚栋院士，Chen Chen，Qing Peng报道了研究了Pd物种在CeO₂不同晶面上的演化，惊奇发现了表面Pd原子单原子分散截然不同的行为。

文章要点

1）原位X射线光电子能谱（XPS）、原位近常压X射线光电子能谱（NAP-XPS）、原位漫反射红外傅立叶变换光谱（DRIFTS）和X射线吸收光谱（XAS）表明，在还原气氛下，CeO₂（100）面上产生了较多的氧空位，Pd原子被捕获，实现了原子分散；而在CeO₂（111）面上，Pd原子容易聚集成团簇（Pd_n）。

2）实验结果显示，Pd₁/CeO₂（100）催化剂对N-烷基化反应的选择性高达90.3%，是Pd_n/CeO₂（111）催化剂的2.8倍。这些直接证据表明，晶面效应在金属原子对金属氧化物SACs的制备过程中起着至关重要的作用。

这项工作为超稳定耐烧结SACs的合理设计和定向合成开辟了道路。

参考文献

Distinct Crystal-Facet-Dependent Behaviors for Single-Atom Palladium-on-Ceria Catalysts: Enhanced Stabilization and Catalytic Properties, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202107721

https://doi.org/10.1002/adma.202107721