氮掺杂石墨烯负载的单原子可将CO₂转化为CO，但由于CO中间体吸附能力较弱，无法进一步加氢生成甲烷。

为了调节吸附能，多伦多大学Edward H. Sargent教授研究了金属负载的单原子对CO₂加氢反应的影响。基于此，开发了一种铜负载的铁单原子催化剂，用于CO₂加氢可以高速率的获得甲烷。

文章要点

1）密度泛函理论（DFT）计算和原位拉曼光谱表明，铁原子吸引周围的中间体并进行加氢以生成甲烷。

2）研究发现，该催化剂通过在铜表面组装酞菁铁，然后在电催化过程中原位生成单铁原子来实现CO₂加氢为甲烷，这得到了operando X射线吸收光谱的证实。

3）实验结果显示，Cu负载的Fe单原子催化剂的法拉第效率为64%，部分电流密度为128 mA cm⁻²，而氮掺杂石墨烯负载的催化剂仅生成CO。在相同的电解液和偏压条件下，其活性是纯铜的32倍。

参考文献

Hung, SF., Xu, A., Wang, X. et al. A metal-supported single-atom catalytic site enables carbon dioxide hydrogenation. Nat Commun 13, 819 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-28456-9

https://doi.org/10.1038/s41467-022-28456-9