在高温催化反应中,构建稳定的催化剂活性中心具有重要意义和挑战性。
山东大学贾春江教授,Chao Ma报道了一种部分烧结的Cu/CeO2催化剂,其Cu负载量高达15 wt.%,在非常恶劣的条件下(600 °C,空速400000 mL gcat−1 h−1)表现出极高的活性和稳定性。
文章要点
1)在反应条件下,由于铜与氧化铈的相互作用,形成了二维(2D)和三维(3D)的Cu团簇,并牢固地固定在CeO2表面,通过这些团簇构建了丰富的稳定活性中心。
2)进一步的结构表征和密度泛函理论计算(DFT)证实,在反应过程中原位生成了大量的活性表面氧空位并循环消耗,这些氧空位与邻近的铜团簇结合,促进了CO2的活化和催化效率的提高。抗烧结的活性Cu团簇与足够的表面氧空位的协同催化作用为催化剂在苛刻条件下的超高活性和稳定性提供了保证。
3)部分烧结型催化剂具有优良的催化性能,打破了传统的烧结型催化剂严重失活的印象,在CO2利用方面显示出巨大的潜力。
参考文献
Liu, HX., Li, SQ., Wang, WW. et al. Partially sintered copper‒ceria as excellent catalyst for the high-temperature reverse water gas shift reaction. Nat Commun 13, 867 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-28476-5
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28476-5