JACS:Ni催化NOx消除合成肟
纳米技术 纳米 2022-02-16

氮氧化物(NOx)转化对于全球氮循环是非常重要的过程。有鉴于此,全北国立大学(Jeonbuk National University) Kyung-Bin Cho、首尔国立大学Yunho Lee等报道设计了一种与生物NOx转化完全不同的过程,通过双功能金属催化剂从NOx作为原料合成高附加值有机分子。

本文要点:

(1)

在该反应体系中,通过使用Ni-pincer催化剂能够高效率将Ni-NOx通过CO脱氧反应生成Ni-NO,随后通过原位生成的[Ni]-NO转移到有机分子中。实现了从苯甲基卤化物和NaNO2生成肟有机分子,在非常温和的反应条件实现了TON>200。

(2)

反应机理。通过控制实验和DFT计算验证,在该催化反应过程中的关键步骤是Ni(O)-·NO物种对苯甲基卤化物分子活化。本文发展的Ni催化剂展示了对NOx阴离子脱氧还原、催化C-N偶联反应双重作用。

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参考文献

Sudakar Padmanaban, Jonghoon Choi, Hugo Vazquez-Lima, Donghwi Ko, Dagyum Yoo, Jinseong Gwak, Kyung-Bin Cho*, and Yunho Lee*,Nickel-Catalyzed NO Group Transfer Coupled with NOx Conversion, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.1c13560

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c13560


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