ACS Catal:常压表征IrO2(110)界面CH4氧化反应机理
纳米技术 纳米 2022-02-16

佛罗里达大学Jason F. Weaver等报道通过常压XPS(AP-XPS)表征技术研究CH4在IrO2(110)薄膜(生长于Ir(100)基底)于1 Torr压力进行CH4氧化反应。

本文要点:

(1)

发现在反应气氛中含有95 % CH4和500-650 K温度区间内进行催化反应,IrO2(110)未见明显的还原,这种结果说明IrO2 (110)能够在比较广泛的温度区间和含有CH4的混合气氛中进行CH4的催化氧化反应。

(2)

在CH4催化氧化反应过程中,在IrO2(110)晶面上发现较高覆盖度OH官能团和含碳氧化中间体。发现多余的OH官能团直接键合在配位不饱和Ir原子上,反应过程中生成多余OH官能团的现象说明在富含氧物种的IrO2(110)晶面上能够在较高的CH4含量条件时保持稳定,说明O2的解离吸附比CH4的活化和形成界面中间体更容易发生。在各种不同的反应环境,氧化状态的表面物种容易生成组成为CHyO2物种。CH4转化为CHyO2界面物种,在CH4/O2竞争性吸附、界面上的高氧化活性化学吸附氧物种都是主要的界面中间体现象

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参考文献

Rachel Martin, Christopher J. Lee, Vikram Mehar, Minkyu Kim, Aravind Asthagiri, and Jason F. Weaver*, Catalytic Oxidation of Methane on IrO2(110) Films Investigated Using Ambient-Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy, ACS Catal. 2022, 12, 2840–2853

DOI: 10.1021/acscatal.1c06045

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c06045


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