电化学二氧化碳（CO₂）还原（CO₂RR）为燃料和化学品被认为是实现碳中性的最重要技术之一。双金属Cu−Zn材料已被证明是电化学CO₂RR的有效催化剂。然而，人们关于催化剂结构与−活性之间的关系尚不清楚。

基于此，南开大学罗景山构建了两种不同类型的CuO_x−ZnO纳米晶，分别具有核−壳结构和相分离结构。

文章要点

1）经电化学还原后，两种样品均转化为Cu−Zn双金属NW催化剂，具有较高的CO选择性。有趣的是，相分离的样品表现出比核−壳样品更高的FE_CO和耐久性。

2）原始样品和电催化CO₂RR 20 min后样品的形貌和元素分布分析表明，核−壳层样品的壳层由Cu−Zn混合物转移到纯Zn层，而分相样品没有观察到明显的元素再分布。

3）密度泛函理论(DFT)计算表明，相分离样品具有较低的生成势垒*COOH（速率决定步骤），表明其具有较高的CO₂RR活性。分离样品的Cu−Cu位点吸附后，Cu原子周围的电荷耗尽区扩大，Cu−C键上出现显着的电荷聚集区，进一步说明了其高活性的原因。而核−壳层样品在电催化过程中，由于*COOH吸附引起的Zn的凸起预示了其元素的重新分布和结构的转变，这是导致核−壳体样品电催化不稳定的主要原因。

研究工作为通过调整元素空间分布来设计高效稳定的电化学CO₂RR催化剂提供了一条可供选择的途径。

参考文献

Lili Wan, et al, Bimetallic Cu−Zn Catalysts for Electrochemical CO₂ Reduction: Phase-Separated versus Core−Shell Distribution, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.1c05272

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05272