同时实现高选择性和高转换效率是可见光驱动的光催化CO₂还原（CO₂RR）为CH₄面临的巨大挑战。

近日，东华大学闫建华教授，丁彬教授报道了一种制备柔性介孔黑色Nb₂O₅纳米纤维催化剂的简便方法和一种新的室温缺陷控制策略，该催化剂具有丰富的氧空位和不饱和Nb双位点，可有效用于光催化CO₂RR合成CH₄。

文章要点

1）研究人员首先采用静电纺丝法制备了以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为模板，以Nb(OEt)₅为盐前驱体的杂化纳滤膜。为制备稳定的静电纺丝溶胶，以乙醇和乙酸(C₂H₄O₂)的混合溶液为溶剂。然后，在电场作用下，将前驱体溶胶电纺成表面光滑的杂化纤维。电纺NFs的平均直径约为305 nm。在随后的煅烧过程中，由于PVP的分解，随着温度的升高，电纺NFs由光滑向粗糙转变。最终制得的Nb₂O₅ NFs在800 ℃煅烧时含有有序的介孔，并表现出令人惊讶的柔韧性。下一步在室温下将薄膜与锂板连接起来，以在Nb₂O₅ NFS中引入OVs。

2）研究发现，氧空位使Nb₂O₅的禁带宽度从3.01 减小到2.25 eV，从而将光吸收范围从紫外光拓宽到可见光范围，并且介孔中的双位点很容易吸附CO₂，从而使CO*的中间产物自发地转变为*CHO。研究人员认为，在双位点形成高度稳定的Nb-CHO*中间体是决定选择性的关键特征。

3）初步结果表明，在不使用牺牲剂和光敏剂的情况下，纳米纤维催化剂在可见光下对合成CH₄具有64.8%的选择性，析出速率高达19.5 μmol g^-1 h^-1。此外，柔性催化膜还可以直接用于器件，显示出极具吸引力和广泛的商业应用前景。

参考文献

Xi Lin, et al, Fabrication of Flexible Mesoporous Black Nb₂O₅ Nanofiber Films for Visible-Light-Driven Photocatalytic CO₂ Reduction into CH₄, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202200756

https://doi.org/10.1002/adma.202200756