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近日,陕西师范大学Yu Chen,Fu-Min Li报道了一种聚烯丙基胺(PA)功能化的框状凹面RhCu双金属纳米立方体(PA-RhCu cNCs),作为高效电催化剂,其用于硝酸盐(NO3−)8e还原为NH3的电化学活性为72.8 m2 g-1。在+0.05 V电位下,PA-RhCu cNCs的氨产率为2.40 mg h−1 mgcat−1,法拉第效率高达93.7%。
文章要点
1)研究人员将三水氯化铑(RhCl3·3H2O)、二水氯化铜(CuCl2·2H2O)、溴化钠(NaBr)和聚烯丙胺(PA)、乙二醇在180 ℃水热条件下加热5 h,即可制得PA功能化的PA-RhCu cNCs。
2)密度泛函理论(DFT)计算和实验结果表明,Cu和PA(吸附氨基)共同调节Rh d带中心,使反应相关物种在Rh上的吸附能略有减弱。此外,PA表面对电化学界面传质的加速作用进一步决定了PA-RHCu cNCs对NO3−电还原为NH3的优异性能。
这些发现为在各个催化/电催化领域构建基于有机分子介导的界面工程的其他先进催化剂开辟了一条新的途径。
参考文献
Zi-Xin Ge, et al, Interfacial Engineering Enhances the Electroactivity of Frame-Like Concave RhCu Bimetallic Nanocubes for Nitrate Reduction, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202103916
https://doi.org/10.1002/aenm.202103916