锂过量阳离子无序氧化物正极由于其累积的阳离子和阴离子氧化还原活性而产生的高能量密度引起了人们越来越多的兴趣。特别是Ni基阳离子无序氧化物对Ni2+/Ni4+的2e−反应表现出较高的理论容量，而Ni 3d和O 2p轨道的严重重叠限制了Ni的氧化还原能力，不稳定的O氧化还原使循环性能变差。
近日，江苏大学刘云建，香港科技大学Hong-Hui Wu，新南威尔士大学Dewei Chu利用先进的数据挖掘和高通量理论计算技术，证明了碳/Al2O3双层涂层和部分Al3+置换可以协同提高Ni基阳离子无序氧化物的容量和循环性能。
文章要点
1）通过X射线光电子能谱(XPS)和软X射线吸收光谱(XAS)表征，结合第一性原理计算，揭示了协同作用机理。结果表明，碳涂层通过促进类过氧物的形成，提高了O的氧化还原活性，从而提高了电池的容量。
2）Al3+的部分插层缩短了Ni与O之间的能带重叠，促进了Ni的氧化还原反应。Al2O3涂层和Al3+掺杂对副反应具有屏蔽作用，O晶格更加稳定，从而提高了正极材料的循环稳定性。
这种具有纳米涂层的协同策略为加速高能阳离子无序氧化物基正极材料的发现提供了一条很有前途的途径。
参考文献
Zhenlu Yu, et al, Design and Tailoring of Carbon-Al2O3 Double Coated Nickel-Based Cation-Disordered Cathodes Towards High-Performance Li-Ion Batteries, Nano Energy, (2022)
DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107071
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107071
