CO2电还原已成为生产增值化学品和燃料的最有吸引力的方法。CO2还原反应(CO2RR)中单原子催化剂(SACs)的产物大多限于CO,因为空间和热力学因素的贡献没有区分。为了突破这些挑战,近日,香港理工大学Mingzi Sun等对基于石墨炔(GDY)的SAC进行了全面探索,以揭示活性位点、元素和吸附对C1途径选择性和反应能的详细影响。
本文要点:
1)确定了独特的d电子主导的吸附行为,其中d6边界能够帮助筛选出有希望获得复杂C2+产物的候选物。
2)基于空间和热力学因素,金属位点仍然是最有希望的活性位点。
3)基于过渡金属的GDY-SACs对CO2RR中的不同产物表现出元素依赖性电活性。同时,GDY-Pr和GDY-Pm SACs是未来CO2RR乃至获得C2产品的有希望的候选者。
该工作提供了对CO2RR的深入见解,对未来工作中设计高效的原子催化剂具有促进作用。
Min Ma, et al. Entanglement of Spatial and Energy Segmentation for C1 Pathways in CO2 Reduction on Carbon Skeleton Supported Atomic Catalysts. Adv. Energy Mater., 2022
DOI: 10.1002/aenm.202103781