通过一锅三组分反应进行选择性叠氮-炔烃环加成能够用于合成医药化合物、精细化学品，或者体内代谢标记的生物技术。Cu均相催化剂通常能够很好的催化这个反应，而且比担载于基底上的Cu异相催化剂具有更好的反应活性和选择性。但是均相催化剂无法进行回收处理，因此导致其难以用于大规模催化应用。

有鉴于此，米兰理工大学Gianvito Vilé等报道发展合成Cu单原子异相催化剂，在构建三唑的催化反应中展示了高催化活性。

本文要点：

（1）

催化剂的合成通过三氰甲烷的聚合得到，实现了一种整体型电子结构，氮化碳的整体能够作为配体修饰Cu单原子，这种催化剂能够在不用加入碱的时候通过叠氮-炔烃环加成制备三唑。

（2）

通过一系列表征和计算方法对材料的结构进行表征，得到材料的性质、金属位点结构/配位情况。这种单原子Cu催化剂比均相催化剂具有更好的催化活性和选择性。通过DFT计算模拟，发现该反应的能垒是Cu₁位点上活化炔烃，该反应步骤的催化反应活性主要受到金属的配位情况影响。对单原子催化剂配位环境的理解对于优化单原子催化剂至关重要。

参考文献

Gianvito Vilé*, Giovanni Di Liberto, Sergio Tosoni, Alessandra Sivo, Vincenzo Ruta, Maarten Nachtegaal, Adam H. Clark, Stefano Agnoli, Yajun Zou, Aleksandr Savateev, Markus Antonietti, and Gianfranco Pacchioni, Azide-Alkyne Click Chemistry over a Heterogeneous Copper-Based Single-Atom Catalyst, ACS Catal. 2022, 12, 2947–2958

DOI: 10.1021/acscatal.1c05610

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c05610