得益于生产工艺的绿色化,通过双电子氧还原反应(2e ORR)途径合成过氧化氢(H2O2)具有重要意义。
近日,悉尼大学Shenlong Zhao,中科大Hao Tan首次在磷化镍上引入阳离子空位,以调节催化剂的物理化学性质,实现高效的H2O2电合成。
文章要点
1)研究人员通过碳化由超薄2D纳米片组成的金属-有机骨架(MOF),然后进行低温(300 °C)磷化工艺制备出Ni2-xP-VNi催化剂。
2)所制备的富VN的 Ni2-xP-VNi电催化剂在各种pH条件下均表现出优异的2e-ORR性能,H2O2摩尔分数超过95%,法拉第效率超过90%。令人印象深刻的是,所创建的VNi具有超过50小时的卓越的长期耐用性,超过了所有最近报道的H2O2电合成催化剂。
3)Operando X射线吸收近边光谱(XANES)和同步傅里叶变换红外光谱(SR-FTIR)结合理论计算表明,催化剂优异的催化性能源于VNi诱导的几何结构和电子结构的优化,从而促进氧吸附到对2e ORR有利的“端-端”构型。
所提出的阳离子空位工程是制造原子精度高的活性多相催化剂的有效策略。
参考文献
Zheng Zhou, et al, Cation vacancy enriched nickel phosphide for efficient electrosynthesis of hydrogen peroxides, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202106541
https://doi.org/10.1002/adma.202106541