利用地球上丰富的水和氧气进行H2O2的人工光合成是实现可扩展和低成本太阳能燃料生产的一种很有前途的方法。近年来,人们在这方面的研究已经取得了极大进展,但主要集中在有机聚合物的应用上。这其中,光催化剂易受H2O2生成过程中不可避免形成的强氧化剂(如羟基)的影响。
近日,浙江大学褚驰恒研究员,日本中央大学Zhenhua Pan报道了一种无机Mo掺杂的多面BiVO4 (Mo:BiVO4)系统,该系统耐自由基氧化,并在无机光催化剂中表现出高的总H2O2光合作用效率,在全光谱下表观量子产率为1.2%,太阳能到化学的转化效率为0.29%,在420 nm下表观量子产率为5.8%。
文章要点
1)研究人员通过在{110}和{010}面上精确负载CoOx和Pd,调节了Mo:BiVO4的表面反应动力学和选择性。
2)光载流子的时间分辨光谱研究表明,在不同的面上沉积选择性的助催化剂可以改变Mo:BiVO4中{110}和{010}面间的界面能量,增强电荷分离,从而克服了开发高效无机光催化剂的关键挑战。
这项研究通过对催化剂空间结构和电子结构的精细设计,实现了良好的H2O2生成效率,为将强健的无机颗粒光催化剂应用于H2O2的人工光合作用奠定了基础。
参考文献
Liu, T., Pan, Z., Vequizo, J.J.M. et al. Overall photosynthesis of H2O2 by an inorganic semiconductor. Nat Commun 13, 1034 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-28686-x
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28686-x