ACS Catal:Fe/ZrO2催化CO2加氢反应中的助催化剂
纳米技术 纳米 2022-02-24

通过氢化反应生成烯烃是将CO2固定和转化为化学品的一种具有前景的方法。

有鉴于此,里尔大学Andrei Y. Khodakov等报道通过高通量实验和表征,对担载于ZrO2上的Fe催化剂(Fe/ZrO2)的助催化剂进行筛选,发现催化剂的结构-性能关系,以及CO2加氢反应中的反应路径。

本文要点:

(1)

助催化剂筛选。分别向Fe/ZrO2催化剂上加入相同物质的量K, Cs, Ba, Ce, Nb, Mo, Mn, Cu, Zn, Ga, In, Sn, Sb, Bi, V,考察和评价各种助催化剂的性能改善作用规律。反应机理CO2氢化反应的重要过程通过生成CO中间体,随后在表面上聚合。

(2)

当向催化剂加入碱性元素,伴随着反应过程中CO2转化率提高,开始时提高的轻质烯烃选择性在更高的CO2转化率时显著降低。其他不含K的促进剂促进效果更弱,但是在随着CO2转化率的变化不会发生明显改变。

在各种促进剂中,改进催化反应活性最有效的元素是碱金属。当同时加入K和Cu/Mo/Ga/Ce时,CO2加氢反应低碳烯烃的选择性能够进一步提高。

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参考文献

Alan J. Barrios, Deizi V. Peron, Anoop Chakkingal, Achim Iulian Dugulan, Simona Moldovan, Kalthoum Nakouri, Joëlle Thuriot-Roukos, Robert Wojcieszak, Joris W. Thybaut, Mirella Virginie, and Andrei Y. Khodakov*, Efficient Promoters and Reaction Paths in the CO2 Hydrogenation to Light Olefins over Zirconia-Supported Iron Catalysts, ACS Catal. 2022, 12, 3211–3225

DOI: 10.1021/acscatal.1c05648

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c05648


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