光催化二氧化碳(CO2)还原(CO2RR)为高价值化学品是解决温室效应、提高资源利用率、应对能源危机的一种非常有效的方法。然而,目前,用于CO2RR的光催化剂催化活性低、产物选择性差,极大地限制了其大规模应用。
近日,中国石油大学(北京) Zhenxing Li在室温下通过简单的超声路线成功合成了一种超薄二维多金属MOF (NiZrCu-BDC)用于光催化CO2RR。
文章要点
1)研究发现,NiZrCu-BDC中,三种金属的协同作用可以有效调节催化剂的电子结构,从而有利于光催化反应过程中电子和空穴的分离。Ni-BDC的主要光催化CO2还原产物为CO,而NiZrCu-BDC可显著降低CO2转化为液态产物(甲醇和乙醇)的活化能垒。此外,掺杂Cu和Zr提高了NiZrCu-BDC中Ni催化中心的电子密度,促进了COOH*和CHO的形成,这两种物质被认为是CO2还原成液体产物的关键物种。
2)实验结果显示,NiZrCu-BDC纳米片可以成功地将CO2还原成甲醇(41.05 μmol h-1 g-1)和乙醇(36.62 μmol h-1 g-1)。
这种通过掺杂其他金属来调控二维MOFs电子性质的策略为选择性光催化CO2RR提供了新的方向,拓展了二维MOFs的应用。
参考文献
Mingliang Hu, et al, Ultra-thin Two-Dimensional Trimetallic Metal−Organic Framework for Photocatalytic Reduction of CO2, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c05984
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05984