沸石具有独特的形状选择性、骨架中丰富的催化位点、在苛刻的工业过程中优异的稳定性和低生产成本,因此是石油化学工业中重要的多相催化剂。然而,常规沸石催化剂的微孔结构对传质造成了很大的障碍,由于焦炭的形成,这促进了反应物向不希望的副产物的转化。
近日,吉林大学于吉红院士,关卜源教授展示了一种新的各向异性动力学转换策略来合成具有高度开放纳米结构的分级单晶ZSM-5纳米笼。
文章要点
1)这种策略依赖于原位各向异性刻蚀Silicalite-1纳米模板和通过反应体系中OSDA(TPAOH)、氧化铝和SiO2物种的共组装在Silicalite-1纳米模板上连续生长ZSM-5来实现同步各向异性外延再结晶的协同效应。通过微调反应体系中TPAOH的浓度,可以精确控制刻蚀和再结晶过程之间的相对速率差。
2)通过控制生长动力学,制备了具有多种开放几何结构和可调骨架组成的新型MFI沸石纳米结构。
3)实验结果显示,与传统的ZSM-5微晶、纳米晶和纳米盒相比,具有单晶性、高度开放的纳米结构和层次化孔隙的ZSM-5纳米笼在甲醇制烃(MTH)反应中表现出显著延长的催化寿命和低结焦率。
本方法可以极大地扩展用于设计和构建单晶和拓扑复杂的沸石纳米结构的工具箱,以用于广泛的应用。
参考文献
Guangrui Chen, et al, Construction of Single-Crystalline Hierarchical ZSM-5 with Open Nanoarchitectures via Anisotropic-Kinetics Transformation for the Methanol-to-Hydrocarbons Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202200677
https://doi.org/10.1002/anie.202200677