析氧反应(OER)是各种使用水作为氢源的反应的关键部分，例如析氢和电化学CO₂还原，通过新颖的设计方法获得高活性OER电催化剂将有望突破其实际应用的限制。近日，九州大学Miho Yamauchi，Aleksandar Staykov等报道了Au团簇负载的单层剥落层状双氢氧化物（ULDHs）电催化剂用于OER，该催化剂以Au团簇和ULDHs之间创造异质界面为活性位点，伴随着活性位点的氧化态调制和界面直接O-O耦合（界面DOOC）。

本文要点：

1）负载Au团簇的ULDHs对OER表现出优异的活性，达到10 mA cm^-2的电流密度过电位仅189 mV，并具有良好的耐久性（24小时）。

2）X射线吸收精细结构测量表明，从Au团簇到ULDHs的电荷转移改变了三价金属离子的氧化态，其可能是ULDHs上的活性位点。

3）为了详细研究表面状态，作者进行了高灵敏度光谱（结合反射吸收红外光谱（RAIRS）和调制激发光谱（MES），即RAIRS-MES）研究，实现了在存在H₂O蒸汽的情况下，对负载在ULDH上Au团簇上的O-Au-O振动的观察。该结果强烈支持界面DOOC机制。

4）该结果得到了密度泛函理论计算的支持，表明Au团簇和ULDHs界面处的活性位点通过界面DOOC促进了一种新的OER机制，从而实现了出色的催化性能。

该工作报道的界面活性位点的新概念有望为能源转换应用高效电催化剂的探索和催化剂设计开辟新的机遇。

Sho Kitano, et al. Heterointerface created on Au cluster-loaded unilamellar hydroxide electrocatalysts as a highly active site for the oxygen evolution reaction. Adv. Mater., 2022

DOI: 10.1002/adma.202110552

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202110552