电催化NO还原(eNORR)被认为是一种有吸引力的将NO污染物降解为有用的NH3的策略,但由于缺乏高效和稳定的电催化剂来促进这种多质子耦合的电子转移过程,其应用受到极大阻碍。
近日,电子科技大学孙旭平教授,斯威本科技大学Chenghua Sun,山东师范大学Bo Tang报道了a-B2.6C@TiO2/Ti是一种高活性、高耐久性的3D催化剂,通过eNORR工艺活化NO,实现了NH3的选择性合成。
文章要点
1)研究人员以水热法制备的TiO2/Ti为衬底,采用溅射法制备了3D a-B2.6C@TiO2/Ti催化剂,实现了a-B2.6C催化活性中心的高暴露和电解质/气体的快速扩散。
2)在温和条件下,相比于TiO2/Ti和a-B2.6C/Ti,a-B2.6C@TiO2/Ti具有较低的Eonset和较高的j,氨产率高达3678.6 μg h−1 cm−2,FE高达87.6%,优于TiO2/Ti(563.5 μg h−1 cm−2,42.6%))和a-B2.6C/Ti(2499.2 μg h−1 cm−2,85.6%)。
3)重要的是,a-B2.6C@TiO2/Ti可以实现稳定的长期电解(12h),而活性下降可以忽略不计。以a-B2.6C@TiO2/Ti为正极催化剂的组装式Zn-NO电池的峰值功率密度为1.7 mW cm−2,氨产率为1125 μg h−1 cm−2。
4)理论计算表明,a-B2.6C层上的B-C键有效地将电子注入到NOπ2p*中,激活了NO,并在较小的能量输入下促进了NO的完全还原。
本工作不仅从机理上描述了高效的氮基碳化硼电合成NH3,而且有助于设计活性好、耐用的非晶态纳米阵列催化剂,使其更好地应用于NO-NH3的电化学转化。
参考文献
Jie Liang, et al, Amorphous Boron Carbide on Titanium Dioxide Nanobelt Arrays for High-Efficiency Electrocatalytic NO Reduction to NH3, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202202087
https://doi.org/10.1002/anie.202202087