烯烃羰基化有望为酯、醛、酰胺等的生产提供原子高效、清洁的路线，CO插入、C−C键偶联是合成酮的理想路线。然而，烷氧羰基化和氢甲酰化分别通过CO插入、C−O和C−H键生成酯和醛，在烯烃羰基化反应中占主导地位。

近日，中科院大连化物所王峰研究员在二氧化铈（CeO₂）负载的Rh催化剂上，通过与乙醇脱氢−转移−氢化（DTH）反应耦合，实现乙烯羰基化反应和C--C键形成反应合成3-戊酮。

文章要点

1）界面Lewis酸−碱基对中心（Rh^δ+−O−Ce³⁺−O_v）由Lewis酸性Ce³⁺−O_v（氧空位）和Rh^δ+−O−Ce³⁺碱性界面氧组成，解离活化醇及其DTH反应，促进乙烯羰基化和C−C偶联生成3-戊酮的串联反应，3-戊酮的选择性高达95%。

该路线提供了一种通过一步烯烃羰基化选择性合成高级酮的替代方法。

参考文献

Qiang Guo, et al, Interfacial Tandem Catalysis for Ethylene Carbonylation and C−C Coupling to 3‑Pentanone on Rh/Ceria, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c00346

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00346