CO₂光催化还原能够直接将温室气体转变为化学品，这种过程无需能量输入的优点。针对大量存在的温室气体，人们在发展和制备无机光催化剂进行广泛的工作，比如TiO₂半导体材料有着比较好的稳定性和低价格、环境友好的优点。但是通常高效率的TiO₂光催化剂需要担载贵金属，而且难以选择性生成高附加值产物，包括工业化学品及燃料。

有鉴于此，北京工业大学韩晓东、王聪与重庆大学周小元等报道通过一种新型单原子结构策略，“在原子台阶构建单原子位点”，将单原子W通过氧原子配位方式修饰在TiO₂的台阶位点，实现了提高CO₂光化学还原反应速率，能够将产物的选择性由CO变为CH₄。

本文要点：

（1）

通过调节加入的W⁵⁺位点数目，能够调节CO₂光化学还原反应的活性位点结构，因此能够提高CO₂还原反应生成CH₄而不是CO的效率和选择性。构建的W⁵⁺-O-Ti³⁺结构实现了优异的光催化CH₄速率（60.6 μmol/g/h），相比而言Ti³⁺结构的催化剂的光催化CO速率为182.1 μmol/g/h（选择性达到88.2 %）。两种催化剂都比本征TiO₂的催化活性提高了一个数量级。

（2）

这种催化反应活性是因为精确的控制单原子位点结构占据了22.8 %的催化剂表面台阶位点，这种作用能够实现优异的电子-空穴分离性能，促进中间体物种在催化位点的吸附-脱附。

本文研究结果为制备单原子无机催化活性位点提供一种新型方法，展示了优异的催化活性，对设计高活性催化位点实现产物可调控的目标提供机会。

参考文献

Yibo Feng, Cong Wang, Peixin Cui, Chong Li, Bin Zhang, Liyong Gan, Shengbai Zhang, Xiaoxian Zhang, Xiaoyuan Zhou, Zhiming Sun, Kaiwen Wang, Youyu Duan, Hui Li, Kai Zhou, Hongwei Huang, Ang Li, Chunqiang Zhuang, Lihua Wang, Ze Zhang, Xiaodong Han, Ultrahigh Photocatalytic CO₂ Reduction Efficiency and Selectivity Manipulation by Single-Tungsten-Atom Oxide at the Atomic Step of TiO₂, Adv. Mater. 2022, 2109074

DOI: 10.1002/adma.202109074

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202109074