光催化二氧化碳(CO2)还原反应(CO2RR)是一种在不消耗额外能源的情况下将温室气体直接转化为化学品的可持续途径。考虑到大量的温室气体,人们一直致力于开发无机光催化剂,如二氧化钛(TiO2),它们具有稳定性、低成本和环境友好的特性。而更高效的不含贵金属的TiO2光催化剂对于CO2RR至关重要,以实现选择性CO2RR制取增值化合物,包括工业化学品和燃料。
近日,北京工业大学韩晓东,王聪,重庆大学周小元首次实现了在锐钛矿型TiO2表面的台阶上锚定大量W单原子氧化物,表面原子位点覆盖率接近22.8%。更重要的是,这种“台阶单原子位点”策略可以提高CO2RR中选择性产物的效率。
文章要点
1)通过合理的设计, W5+-O-Ti3+催化剂和以Ti3+为主的催化剂用于CO2RR主要生成CH4和CO。在STAO/TiO2(22.8%覆盖率)上获得了60.6 mol/g/h的超高甲烷生成效率。
2)研究发现,优异的性能得益于对单原子中心的精确控制,22.8%的表面位点覆盖率,以及随后良好的电子-空穴分离以及中间体在位点的良好吸附-脱附。
该方法不仅为制备性能优越的单一无机催化中心提供了一种新的策略,而且确定了能够促进可控生产的高效催化位点的合理设计机制。
参考文献
Yibo Feng, et al, Ultrahigh Photocatalytic CO2 Reduction Efficiency and Selectivity Manipulation by Single-Tungsten-Atom Oxide at the Atomic Step of TiO2, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.20210907
https://doi.org/10.1002/adma.20210907