电化学方法在温和反应条件将废物NO₃-循环转化为具有价值的NH₃，是一种绿色环保有望能够替代Haber-Bosch过程的方法。但是，这种反应过程中需要多个电子/质子传输过程步骤，难以在较低能耗实现高效率制NH₃。

有鉴于此，波鸿鲁尔大学Wolfgang Schuhmann等报道设计了一种级联催化反应过程，通过不同过渡金属作为协同催化位点将不同中间体耦合，在较低的过电势实现了将NO₃^-多步转化为NH₃，同时能够抑制竞争性副反应。

本文要点：

（1）

构建了Cu-Co二元硫化物催化剂在电催化反应中，催化剂在过电势变化作用，转变为核壳结构Cu/CuO_x和Co/CoO。通过电化学表征，动力学研究，原位Raman光谱等技术，发现Cu/CuO_x能够将NO₃^-还原为NO₂^-，随后在Co/CoO上快速的还原为NH₃。

（2）

这种非常独特的级联催化反应体系在NO₃^-还原为NH₃的反应中能够在比较宽的NO₃-浓度区间在pH 13达到93.3±2.1 %的法拉第效率。在-0.175 V vs. RHE过电势和0.1 M NO₃^-电解质浓度实现1.17 mmol cm^-2 h^-1的高NH₃产率，其半电池能量效率达到36 %，性能比现有报道的大多数结果都更好。

参考文献

He, W., Zhang, J., Dieckhöfer, S. et al. Splicing the active phases of copper/cobalt-based catalysts achieves high-rate tandem electroreduction of nitrate to ammonia. Nat Commun 13, 1129 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-28728-4

https://www.nature.com/articles/s41467-022-28728-4