JACS:异质性催化物种对于复杂催化反应的重要性
纳米技术 纳米 2022-03-03

界面金属的表面具有非常复杂的异质性结构,界面催化活性物种表现不同的大小、形貌、局部配位环境,这种情况对于担载型金属催化剂而言通常是无法避免的。这种效果导致难以完全利用担载的金属和实现较高的质量比催化活性。

有鉴于此,北京大学马丁、王蒙、中国科学院大学周武等报道对环己醇脱氢反应(一个重要的储氢反应和制备高附加值化学品的反应)模型,对其中每个单元步进行研究。发现传统方法制备的担载型异质性Rh催化剂在复杂异相催化反应中具有更好的优势

本文要点:

(1)

在这种担载型Rh催化剂中,单原子Rh1在第一步脱氢反应中展示了优异的活性;非单原子Rhe催化剂(包括团簇Rhn,纳米粒子Rhp)对随后的反应步骤(环己酮生成苯酚)展示优异的催化活性,但是单原子Rh1位点在该步骤基本上没有催化活性。

(2)

当催化剂中同时存在Rh1和Rhe多种不同催化位点,才能得到最好的催化活性。这种现象说明催化物种的异质性对于多步催化反应的重要作用。本文研究为异质性催化剂设计对于复杂催化反应的重要性。

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参考文献

Jie Zhang, Meng Wang*, Zirui Gao, Xuetao Qin, Yao Xu, Zhaohua Wang, Wu Zhou*, and Ding Ma*, Importance of Species Heterogeneity in Supported Metal Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c00202

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c00202


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