尽管将甲烷（CH4）在温和条件下高选择性地直接转化为C2含氧物已引起人们广泛关注，但仍是一个巨大的挑战。
近日，中国科学院上海高等研究院钟良枢研究员，孙予罕研究员制备了一系列ZSM-5负载型金属催化剂，并将其用于CH4常温转化为CH3COOH。
文章要点
1）ZSM-5负载的Fe双核中心结构[Fe(III)-(µO)2-Fe(III)-(OH)2]在30℃时氧化产物中CH3COOH的选择性为66%，总选择性为89%，特别是在不考虑生成CO2的情况下，通过优化反应条件，Fe-BN/ZSM-5催化剂上氧化产物中CH3COOH的选择性可达100%。
2）[Fe(III)-(µO)2-Fe(III)-(OH)2]的独特结构不仅提高了H2O2的利用效率，提高了催化活性，而且通过•CH3与CO*和OH*的直接偶联，优先促进了CH3COOH的生成。同位素标记实验和密度泛函理论计算表明，在低能垒条件下，•CH3与CO*和OH*优先进行偶联，高选择性获得CH3COOH。
铁双核位点上的直接偶联路线有望用于对其他高效和选择性的甲烷转化为含氧物的催化剂提供巨大贡献。
参考文献
Wu et al., Fe binuclear sites convert methane to acetic acid with ultrahigh selectivity, Chem (2022)
DOI：10.1016/j.chempr.2022.02.001
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.02.001
