担载型金属纳米粒子的结构重组（形貌重构和重新分散）对于理性设计结构明确的催化剂非常重要，但是目前这种担载型金属纳米粒子催化剂的动态调控和相关催化反应活性并没有得到很好的理解。有鉴于此，大连化学物理研究所李杲、Bing Yang，大连理工大学周思等报道通过控制TiO₂晶相实现Pt在表面重新分散/结构重组，并且在氢化/氧化反应中起到不同反应活性。

本文要点：

（1）

通过一系列先进表征技术，发现Pt纳米粒子在金红石TiO₂表面发生形貌重组，得到二维平面形貌，但是在相同煅烧条件时，在锐钛矿TiO₂表面Pt纳米粒子分散形成单原子。

通过环境TEM表征、DFT模拟计算，直接对Pt纳米粒子的动态变化情况观测，揭示了TiO₂晶体结构对于改善Pt单原子的稳定和扩散的作用。

（2）

通过不同的结构重组，发现反应活性的区别。在锐钛矿TiO­₂基底上通过Pt的重新分散，改善苯乙炔的选择性加氢反应，实现了较高的反应产率（21.22×10^-2 s^-1）；在金红石TiO₂基底上的平面纳米Pt促进甲烷燃烧反应，反应速率达到3.11×10^-2 s^-1。

本文研究结果为可控调节担载型金属催化剂的结构重组提供方法，为设计结构和催化活性可调控的催化剂提供机会和方案。

参考文献

Xiaoben Zhang, Zhimin Li, Wei Pei, Gao Li,* Wei Liu, Pengfei Du, Zhen Wang, Zhaoxian Qin, Haifeng Qi, Xiaoyan Liu, Si Zhou,* Jijun Zhao, Bing Yang,* and Wenjie Shen, Crystal-Phase-Mediated Restructuring of Pt on TiO₂ with Tunable Reactivity: Redispersion versus Reshaping, ACS Catal. 2022, 12, 3634−3643

DOI: 10.1021/acscatal.1c05695

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c05695