在非均相催化剂上实现高效的催化转化并具有良好的抗浸出性仍然是水溶液中可持续化学合成面临的巨大挑战。
近日,中国石油大学(华东)冯翔教授,刘熠斌副教授,挪威科技大学De Chen提出了一种简单的水热合成方法来稳定HAP载体上孤立的Pt原子。值得注意的是,这种Pt1/HAP催化剂可有效用于C2-C4多元醇的选择性氧化,具有优异的羟酸选择性和催化剂稳定性。
文章要点
1)多重表征以及详细的动力学研究以及密度泛函理论(DFT)计算表明,部分带负电荷的PO43-稳定地与单原子Pt原子配位,实现了优异的抗浸出性。此外,Pt1/HAP中,强PO43--配位效应构建了Pt-(O-P)键的电子环境,即Pt1-OPO43-活性位点。
2)这种电子耦合的Pt1-OPO43-对,促进了关键含氧中间体的C-H键的活化,并且在氧化过程中很好地抑制了羟基酸产物的C-C键断裂。
这项工作可以为精细化学品、医药中间体以及生物质催化转化过程中的单原子催化剂的合理设计提供一些建议。
参考文献
Hao Yan, et al, PO43- Coordinated Robust Single-Atom Platinum Catalyst for Selective Polyol Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202116059
https://doi.org/10.1002/anie.202116059