在保持现有工业资产的同时减少CO2排放的一种有效策略是碳捕获和存储(CCS)。然而,考虑到大规模CO2捕获工厂的数量有限以及化石燃料价格的显著下降,为了成功实现《巴黎协定》的目标,到2030年将需要建造数百座CCS设施。化学溶剂CO2吸收-解吸作为最可行且被广泛接受的碳分离技术,本身并不绿色,其溶剂再生的高能量需求间接导致了全球CO2排放。此外,分离的能源密集性质强烈影响该过程的经济性,导致人们不愿投资于CCS项目。因此,开发一系列节能、绿色、零排放的CO2捕获技术至关重要。
近日,墨尔本大学Kathryn A. Mumford开发了一种新的有效的方法来合成一系列具有工程性质和纳米流体行为的水分散纳米催化剂,用于低温CO2的解吸。
文章要点
1)Fe3O4-COOH纳米团簇富含羧酸的表面使得MOF可以在其结构上进行调制生长。重要的是,研究人员在Fe3O4@MOFs中观察到了从原始MOF的微孔结构到层次化的微介孔网络的转变。因此,可以选择不同的金属离子和有机配体组合来定制MOF在磁核上的自组装,从而导致不同的物理化学性质。所获得的具有结构缺陷和活性金属中心的材料可以作为一个潜在的平台来配合具有超酸性的螯合硫酸盐。
2)实验结果显示,Fe3O4–COOH, Fe3O4@MOF, Fe3O4@MOF–SO4三种材料均具有显著增强的CO2脱附动力学。作为概念验证,Fe3O4@UIO66-SO4在催化剂浓度仅为0.1 wt%的情况下,表现出最好的催化性能(能耗降低44.7%)和优良的循环性能(5次循环损失约9%)。
3)综合表征表明,Fe3O4@UIO66-SO4层次化网络中的缺失连接基缺陷和超酸中心是其高级质子贡献能力的关键因素,从而加速了CO2的脱附性能。
参考文献
Alivand, M.S., Mazaheri, O., Wu, Y. et al. Engineered assembly of water-dispersible nanocatalysts enables low-cost and green CO2 capture. Nat Commun 13, 1249 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-28869-6
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28869-6