JACS:可见光激发生成长寿命强还原性PDI
纳米技术 纳米 2022-03-11

光激发分子自由基能够生成强还原性试剂,但是这种生成的双重激发态物种表现较低的寿命,因此难以在多种应用中得到利用。

有鉴于此,复旦大学胡可、北卡罗来纳大学教堂山分校Gerald J. Meyer等报道发展了一种有效的策略,通过将双重激发态分子的高能量电子转移到ZrO2中,因此这种强还原性物种的寿命提高至少6个数量级,同时仍能够保持低于-2.4 V vs SCE还原电极电势。

本文要点:

(1)

将苝二酰亚胺红光PDI·-基团通过水杨酸基团修饰在ZrO2上,以23 %的效率形成寿命达到10 μs的ZrO2(e-)|PDI电荷分离态。形成的ZrO2(e-)与μmol浓度Re催化剂配合,能够驱动CO2还原为CO。

(2)

这种方法为还原性试剂提供新应用场景,能够将低浓度的催化剂和试剂通过扩散电子传输方式的方法进行还原。


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参考文献

Zijian Zhao, Fushuang Niu, Pengju Li, Hanqi Wang, Zhenghao Zhang, Gerald J. Meyer*, and Ke Hu*, Visible Light Generation of a Microsecond Long-Lived Potent Reducing Agent, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c00422

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c00422

 


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