在常温下实现电催化氮还原(NRR)合成氨(NH3)已成为化学领域最有前途的技术之一,它是一种比传统的哈伯−博世工艺更环保的制NH3方法。然而,由于缺乏高活性、高选择性的电催化剂,其氨产率和法拉第效率(FE)都很低。
近日,东华大学丁彬教授,刘一涛研究员提出了一种有效的策略,通过过渡金属和p-嵌段金属的组合来解决NRR的活性和选择性问题。
文章要点
1)研究人员合成了莲藕状的α-TiO2纳米纤维,由于其比表面积大,易于电解质渗透,并且在整个块体中含有丰富的VO,因此可以作为一种高活性的基体。此外,p-嵌段金属Ga以SA的形式沉积在该基质上,由于抑制了HER副反应,N2能够选择性地吸附在催化剂表面。
2)结果表明,在0.1 V的极低势垒下,催化剂用于NRR,具有显著提高的NH3产率(24.47 μg h−1 mg−1)和FE(48.64%)同时获得了高的产率,这一结果超过了迄今为止,所报道的空位工程化的TiO2纳米晶。
3)密度泛函理论(DFT)计算证实了Ga吸附原子和α-TiO2在促进N2吸附和活化以及抑制氢气吸附方面的协同作用。因此,成功开发了一种具有高活性、高选择性的NRR电催化剂。
参考文献
Meng Zhang, et al, Highly Active and Selective Electroreduction of N2 by the Catalysis of Ga Single Atoms Stabilized on Amorphous TiO2 Nanofibers, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.1c10059
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c10059