Angew:新型气相羟基自由基生成机理
纳米技术 纳米 2022-03-12

空气气氛中的OH自由基仍然具有氧化能力,人们以往认为大气气氛的颗粒物PM(particulate matter)能够作为捕获OH自由基的主要物种,在较高的PM浓度时OH物种氧化性降低。

有鉴于此,中科院生态环境研究中心贺泓、内布拉斯加大学林肯分校曾晓成(Xiao Cheng Zeng)、宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco等报道发现与以往的认识不同,通过实验和理论计算研究,提出了生成气相OH自由基的新型机理。

本文要点:

(1)

提出的生成气相OH自由基新型机理中,通过碳质煤烟(carbonaceous soot)生成气相OH自由基。作者发现在光照条件,O2和H2O在碳煤烟颗粒的表面生成气相OH自由基物种

(2)

通过DFT计算发现,由于碳煤烟颗粒表面存在丰富的离域π电子,OH自由基能够从碳煤烟表面脱附,生成气相OH自由基。进一步的,在DRIFT光谱和LIF光谱中发现稳定持续的生成OH自由基。

本文展示一种形成气相OH自由基的新型机理和过程。

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参考文献

Guangzhi He, Jinzhu Ma, Biwu Chu, Renzhi Hu, Hao Li, Meng Gao, Yuan Liu, Yonghong Wang, Qingxin Ma, Pinhua Xie, Guoxian Zhang, Xiao Cheng Zeng, Joseph S. Francisco, and Hong He, Generation and release of OH radicals from the reaction of H2O with O2 over soot, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202201638

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202201638


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