实现有序非均相对分子光敏剂的实际应用具有重要意义。然而,分子光敏剂的有序异质性仍然极具挑战性。
近日,天津理工大学钟地长教授,鲁统部教授报道了分子光敏剂的高度结晶非均相性可以获得具有增强光催化活性的有序多相光催化剂。
文章要点
1)研究人员提出了一种解决分子光敏剂异质性的超分子组装方法,即通过π-π堆积作用,将溶液中的单核锌(II)分子光敏剂进行远距离有序组装,得到了具有多孔结构的廉价固体光催化剂(π-1)。结果显示,在Co(II)、Fe(III)或Ni(II)为助催化剂的情况下,π-1用于光催化CO2还原的活性明显优于均相体系。
2)研究人员用单晶X射线衍射和X射线衍射吸收光谱相结合的方法确定了π-1分子筛的晶体结构和催化中心的精确位置,并在此基础上通过理论计算揭示了π-1提高光催化CO2还原的机理。有序非均相后减小的能隙加速了电子的转移,大大提高了光催化CO2还原的活性。
这项工作展示了一种开发晶态、非均相光催化剂的方法,该催化剂具有明确的结构和增强的催化性能。
参考文献
Ji-Hong Zhang, et al, Ordered heterogeneity of molecular photosensitizer toward enhanced photocatalysis, PNAS, 2022
DOI: 10.1073/pnas.2118278119
https://doi.org/10.1073/pnas.2118278119