AM:铜-镓金属间化合物上结构调节的表面氧化物用于超低电位下提高CO2还原为甲醇的选择性
Nanoyu Nanoyu 2022-03-13

当前的全球经济主要依赖于化石燃料的使用。尽管如此,人们总是希望有一种替代能源,这种能源应该具有可持续、环境友好的和具有成本效益,同时能够解决与不断增加的人为CO2排放相关的社会环境问题等优势。在所有可能的技术路线中,将CO2转化为高附加值燃料和化学品的电化学二氧化碳还原反应(eCO2RR)是一种实用的方法,可以在大气条件下利用风能和太阳能等可再生电力实现碳中性循环,所需的经济投资非常少。

近日,印度尼赫鲁先进科学研究中心Sebastian C. Peter首次将铜和镓形成的两种金属间化合物(CuGa2和Cu9Ga4)用于eCO2RR。

文章要点

1CuGa2在-0.3 V的极低电位下实现了选择性地eCO2RR为甲醇,法拉第效率(FE)为77.26%。与Cu9Ga4相比,CuGa2的高性能是由于其独特的二维结构,即使在还原气氛中也可以保留表面和亚表面氧化物物种(Ga2O)。

2研究人员利用XPS、XAFS技术和电化学测量对Ga2O3的晶型进行了表征。通过原位XAFS、准原位粉末X射线衍射和非原位XPS测试,发现在较高电位下,由于Ga2O3的还原导致晶格膨胀,eCO2RR的活性和对甲醇的选择性降低。此外,在13CO2存在下,通过原位红外光谱和分子水平上的同位素标记实验证实了甲醇的碳源和在不同电位下由CO2生成甲醇的机理。

3最后,为了最大限度地减少传质限制并提高eCO2RR的整体性能,研究人员在流动池结构中采用了PTFE基气体扩散电极。

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参考文献

Debabrata Bagchi, et al, Structure-Tailored Surface Oxide on Cu-Ga Intermetallics Enhances CO2 Reduction Selectivity to Methanol at Ultra-Low Potential, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202109426

https://doi.org/10.1002/adma.202109426


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