甲烷的选择性催化转化合成高附加值化学品目前面临着巨大挑战。

有鉴于此，约翰霍普金斯大学王超、浙江大学谢鹏飞等报道在C₃N₄基底上修饰双金属Cu催化剂，在甲烷的催化转化反应中展示了优异的活性，性能比类似催化剂的报道性能提高一个数量级。

本文要点：

（1）

Cu₂结构催化活性位点在以H₂O₂或者O₂作为氧化剂分别进行热催化或者光催化反应条件中，都展示了优异的催化反应选择性。这种双Cu催化剂的合成通过双Cu金属有机复合物修饰在C₃N₄上实现，表征发现Cu位点通过Cu-N成键修饰在C₃N₄基底。

在光催化甲烷通过O₂进行反应时，实现>10 %的转化率，其中C1氧化衍生物的选择性>98 %，质量活度达到1399.3 mmol g Cu^-1 h^-1。

（2）

反应机理。反应机理研究发现Cu₂@C₃N₄催化剂的优异催化活性来自于桥氧、双Cu位点、C₃N₄的协同催化效应，能够促进C-H化学键异裂、促进H₂O₂、O₂分子的活化。

参考文献

Xie, P., Ding, J., Yao, Z. et al. Oxo dicopper anchored on carbon nitride for selective oxidation of methane. Nat Commun 13, 1375 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-28987-1

https://www.nature.com/articles/s41467-022-28987-1