暴露在氧气中会破坏金属卤化物钙钛矿中的稳定性和电荷传输，因为分子氧以及光生超氧物和过氧化物会侵蚀钙钛矿晶格并产生电荷陷阱。有鉴于此，北京师范大学的龙闰等研究人员，报道了碱土金属掺杂抑制金属卤化物钙钛矿氧致劣化的量子动力学研究。

本文要点

1）研究证明，碱土金属通过破坏O–O键并与氧原子形成新的键，将反键O–O轨道的陷阱态从带隙内部转移到带中，从而钝化CH₃NH₃PbI₃中的氧物种。

2）除了消除氧化物种和电荷陷阱外，碱土金属的掺杂略微增加了带隙，并部分局部化了电子和空穴波函数，削弱了电子-空穴和电荷-声子的相互作用，使电荷载流子寿命甚至比原始CH₃NH₃PbI₃中的寿命更长。

3）相对于暴露在氧气和光下的CH₃NH₃PbI₃，钝化CH₃NH₃PbI₃的载流子寿命增加了2-3个数量级。

4）从头计算的量子动力学模拟表明，碱土金属不仅能有效钝化钙钛矿固有缺陷，还能钝化外来物种，为抑制钙钛矿降解提供了一种可行的策略。

参考文献：

Lu Qiao, et al. Suppressing Oxygen-Induced Deterioration of Metal Halide Perovskites by Alkaline Earth Metal Doping: A Quantum Dynamics Study. JACS, 2022.

DOI：10.1021/jacs.2c00319

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c00319