JACS:硼-氧-氮纳米管高效率丙烷氧化脱氢制烯烃
纳米技术 纳米 2022-03-23

氮化硼(BN)目前在丙烷氧化脱氢制备丙烯的催化反应中得到广泛的应用,通常人们认为氮化硼中含氧的硼物种(BO·,B(OH)xO3-x)是催化活性物种。

有鉴于此,北京交通大学王熙等报道发展了一种有效的合成方法构建硼-氧-氮纳米管BONNTs(boron–oxygen–nitrogen nanotubes),这种BONNTs具有丰富的O-O结构,在丙烷氧化脱氢合成丙烯OPDH中表现了优异的催化活性、选择性和稳定性。

本文要点:

(1)

在525 ℃时,当丙烷转化率为64.4 %,烯烃产率达到48.6 %,产率达到氮化硼纳米棒BNNTs的2.8倍,在475 ℃时连续反应150 h后,BONNTs仍表现优异的催化活性。

(2)

发现B(OH)xO3-x和O-O都是BONNT的催化反应活性位点,BNNTs中只有B(OH)xO3-x一种催化活性位点。基于催化反应结果、丙烷/氧气交替反应、理论计算,发现O-O结构在制备C3=和C2=烯烃都具有优势,因为具有两种能垒更低的反应过程。B(OH)xO3-x位点主要对应于生成少量C3=产物。

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参考文献

Panpan Li, Xuejing Zhang, Jingnan Wang, Yanming Xue, Yongbin Yao, Shanshan Chai, Bo Zhou, Xi Wang*, Nanfeng Zheng, and Jiannian Yao, Engineering O–O Species in Boron Nitrous Nanotubes Increases Olefins for Propane Oxidative Dehydrogenation, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.1c13563

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c13563


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