合成含有均匀空间梯度同时增强结构强度的多级结构多孔结构目前仍非常困难。有鉴于此，复旦大学赵东元、李伟等报道通过胶束动力学组装法合成了具有梯度多孔结构的分子筛@多孔二氧化硅核壳结构纳米球（ZeoA@MesoS）。得到的梯度孔结构具有毛细管效应，能够促进传质实现改善催化反应效率。

本文要点：

（1）

通过增加膨大剂，胶束的大小能够动态变化，因此作为一种原位构建单元组装梯度变化的多孔结构。合成的ZeoA@MesoS核壳结构纳米球内部核表现均匀微孔结构，壳具有梯度变化的管状介孔结构，这种多级孔结构能够基于毛细作用实现溶剂向核的催化位点进行快速传质。

（2）

ZeoA@MesoS催化剂在进行长链羧酸棕榈酸（十六烷酸）的酯化反应中实现了~75 %的产率，较好的稳定性。生成的产物能够限域在ZeoA核结构中，促进酯化反应化学平衡移动。

此外，这种ZeoA@MesoS催化剂通过组装Pd构建的催化剂展示了优异的C-H键芳基化反应，在N-甲基吲哚的C-H键芳基化反应中实现了~98 %的产率。与没有分子筛核的Pd-枝状介孔SiO_2­相比，这种Pd与ZeoA@MesoS组装的催化剂在有水干扰时C-H键催化活性提高26 %。

参考文献

Chin-Te Hung, Linlin Duan, Tiancong Zhao, Liangliang Liu, Yuan Xia, Yupu Liu, Pengpeng Qiu, Ruicong Wang, Zaiwang Zhao, Wei Li*, and Dongyuan Zhao*, Gradient Hierarchically Porous Structure for Rapid Capillary-Assisted Catalysis, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c01444

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01444