合成具有均匀空间梯度和结构增强效应的分级多孔结构仍然是一个巨大的挑战。
近日,复旦大学赵东元院士,李伟教授报道了一种通过胶束动态组装策略合成的具有梯度多孔结构的沸石@介孔二氧化硅核壳纳米球(ZeoA@MesoS)。
文章要点
1)研究发现,复合胶束的尺寸可以随着膨胀剂的增加而动态改变,膨胀剂在原位充当梯度介观结构模块化组装的基石。
2)ZeoA@MesoS 纳米球高度分散在溶剂中,内核具有均匀的微孔和梯度管状中孔壳。作为纳米反应器,这种分级梯度多孔结构能够实现毛细管定向的快速质量从溶液到内部活性位点的转移。
3)实验结果显示,ZeoA@MesoS 催化剂在长链羧酸棕榈酸的酯化反应中的催化产率高达 75%,即使对水的干扰也具有很高的稳定性,可以很好地被 ZeoA 核捕获。此外,Pd负载的ZeoA@MesoS催化剂对大N-甲基吲哚的C−H芳基化反应具有非常显著的催化转化率(98%)。与没有沸石核的PD树枝状介孔二氧化硅相比,耐水性使催化产率显著提高了26%。
参考文献
Chin-Te Hung, et al, Gradient Hierarchically Porous Structure for Rapid Capillary-Assisted Catalysis, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c01444
https://doi.org/10.1021/jacs.2c01444