原子精密硫代金属纳米团簇(NCs)是近年来发展起来的一类金属纳米材料,由于其独特的原子堆积模式、量子约束效应和离散能带结构,在太阳能收集和转换方面显示出巨大的潜力。然而,金属NCs超短的光激发载流子寿命和贫乏的活性中心以及不稳定性阻碍了其在光氧化还原催化中的光敏效率。
近日,福州大学肖方兴教授通过配体引发的自组装方法,从概念上论证了谷胱甘肽(GSH)修饰的金属NCs/过渡金属硫化物(TMC)的总体设计,即金属NCs[Agx,Ag31(GSH)19,Ag16(GSH)9,Ag9(GSH)6]/TMC(CdS,Zn0.5Cd0.5S)异质结结构,并在此基础上实现了原子精确的金属NCs在TMC衬底上的精确定位。
文章要点
1)结果表明,金属NCs的光生电子可以流向TMC衬底,空穴向相反方向迁移,具有典型的II型电荷输运路径,这是因为具有合适的能级排列、紧密的界面整合模式和促进了电荷分离所致。
2)考虑到有效的界面电荷迁移/分离,金属NCs/TMC异质结构在可见光照射下对选择性有机转化和太阳能到氢的转化表现出显著的光催化活性。
研究工作将有望为合理地开发基于金属NC的光系统提供新的见解,并为通过金属NC调制矢量电荷转移以实现实质性的太阳能到化学能量转换开辟了一个新途径。
参考文献
Hao Liang, et al, Atomically Precise Metal Nanocluster-Mediated Photocatalysis, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c00841
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00841