热电材料允许热和电之间的直接转换,在发电与制冷领域有着十分广阔的应用潜力。然而高性能热电材料要求材料能在大温差下,同时具备高的电传输特性与低的热传输性能,而高导电和低导热是一对矛盾体,这严重制约了其进一步发展和应用。热电材料的发电和制冷效率主要由材料的无量纲热电优值ZTave决定,更高的ZT值意味着更大的能量转换效率。有鉴于此,北京航空航天大学赵立东和奥地利科学技术研究院常诚等人合作,报道了一种氯掺杂铅合金化的N型硒化锡晶体,其在300 ~ 773开尔文条件下,ZT值达到了1.7,沿面外方向表现出优异的三维电荷和二维声子输运特性,其最大Zmax为~ 3.6×10-3/kelvin,氯诱导的低变形势提高了载流子的迁移率。铅引起的质量和应变波动降低了晶格的导热系数。声子-电子解耦是实现高性能热电器件的关键。
本文要点:
1)利用层状材料在层外方向的低热导特点,通过调节晶体结构对称性在层外方向改善了载流子在层间的迁移,从而促进了层间方向的电子遂穿。
2)通过声子-电子去耦发现氯掺杂和铅合金硒化锡晶体的声—电耦合程度大幅降低,载流子迁移率(μ)可提升~30%。在748开尔文时具有约4.1×10-3/kelvin的极具吸引力的高Zmax,在300至773开尔文时ZTave为约1.7。
3)相比于Br掺杂,氯诱导的低变形势进一步提高了载流子迁移率,同时铅引起的质量和应变波动降低了晶格热导率。声子-电子解耦对于实现高性能热电器件起着关键作用。
图1. 电子和声子通过强化三维电荷和二维声子输运而解耦
参考文献:
Lizhong Su et al. High thermoelectric performance realized through manipulating layered phonon-electron decoupling. Science, 2022, 375, 1385
DOI:10.1126/science.abn8997 https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn8997