开发高活性单原子催化剂（SACs）并确定它们在氧化工业有害烃中的固有活性位点具有一定的挑战性。调节电子金属-载体相互作用（EMSIs）可有效提高SACs的催化性能。

基于此，西安交通大学Chi He，中国地质大学(武汉) Jiaguo Yu精心设计并合成了三种具有不同EMSIs的类似催化剂。

文章要点

1）首先，采用微波合成的Cu(OH)_x作为载体的前体来稳定双(乙酰丙酮)铂，以获得Pt₁(OH)_x Cu配合物。通过上述配合物的煅烧过程合成Pt₁-CuO催化剂，其具有统一的Pt-O-Cu键。接下来，利用一般浸渍方法获得具有混合Pt-O和Pt-Cu键的负载在CuO上的Pt原子，然后，通过原位掺杂过程将Pt物种掺杂到CuO的本体中，得到Pt₁@CuO样品。

1）观察到EMSIs的强度和催化剂性能之间的正相关性。令人惊讶的是，具有统一键合方式的Pt₁-CuO SAC表现出最强的EMSI，同时仅在210 °C就可以将800 ppm丙酮完全转化为CO₂，活化能为54.32 kJ·mol^-1。

2）根据Operando方法和DFT研究，Pt₁-CuO SAC的EMSI将促进从Pt到CuO的电子回赠反馈（back donation），产生足够的带正电荷的Pt原子，这是在低温下活化丙酮的高效位点。同时，通过统一的Pt-O-Cu键的电荷再分布将促进相邻晶格氧的活化参与氧化，导致氧空位的循环。

这项研究表明，显著提高催化剂的性能可以简单地通过在SACs中提高EMSIs来获得。因此，当研究SACs时，必须考虑这种EMSIs，因为它们对催化性能具有显著的影响。

参考文献

Zeyu Jiang, et al, Modulating the Electronic Metal-Support Interactions in Single-Atom Pt₁-CuO Catalyst for Boosting Acetone Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

https://doi.org/10.1002/anie.202200763