构建良好的催化剂以加速OER催化活性和缓解充电过电位是实现高性能Li-O₂电池的主流选择。

近日，北京大学郭少军教授展示了用M金属合金化（M=Au，Ru）来优化Pt的d带中心，以获得高性能的Li-O₂电池正极。

文章要点

1）根据X射线光电子能谱(XPS)和密度泛函理论(DFT)的计算结果，e_g轨道占据对催化剂活性的影响是单向的。研究发现，高电负性的Au原子倾向于从Pt原子中俘获电子，导致Pt原子在PtAu合金中的e_g占据低于在PtRu纳米晶中。PtAu合金中e_g电子数目较少，导致Ptd带上移，增强了与LiO₂的结合作用，从而降低了OER势垒和OER过电位。

2）实验结果显示，PtAu基Li-O₂电池在1000 mAh g^-1的截止容量下表现出0.36 V的低OER过电位和220次循环的优异循环稳定性，优于目前大多数贵金属基正极。

本研究首次实现了通过操纵d轨道粒子数作为描述符来开发用于具有低充电过电位的高性能Li-O₂电池的过渡金属基正极。

参考文献

Yin Zhou, et al, Engineering eg Orbital Occupancy of Pt with Au Alloying Enables Reversible Li-O₂ Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202201416

https://doi.org/10.1002/anie.202201416