催化燃烧是一种在稀燃条件下去除天然气汽车尾气中未燃尽CH₄的一种有前途的技术。负载型Pd催化剂在< 500-550 °C的CH₄氧化中得到广泛应用和研究，其活性受到Pd和载体之间相互作用的显著影响，这取决于分散、Pd价态和载体性质。然而，人们对于金属-载体相互作用是否有利于CH4催化氧化仍不是清楚。

近日，清华大学司文哲合成了一种用于催化CH₄氧化的高性能双位点Pd/YMn₂O₅催化剂。

文章要点

1）研究人员利用水热法制备了YMn₂O₅催化剂，记为YMO。Pd通过浸渍沉积在YMO上，表示为Pd/YMO。同时合成了Pd/Al₂O₃（记为Pd/AlO）、Pd/Y₂O₃和Pd/Mn₂O₃。

2）研究发现，与未处理的YMO相比，由于PdO_x的存在，YMO的CH₄吸附和晶格氧活性增加。原位XPS表明， Pd^x+ (x = 2和4)和Mn^x+ (x = 3和4)物种在CH₄氧化期间发生了变化，表明晶格氧参与了CH₄的氧化。

3）研究人员通过密度泛函理论（DFT）计算，发现Pd物种的转化为CH₄活化位点。YMn₂O₅和PdO_x通过电子和活性氧转移参与CH₄的活化和氧化。

参考文献

Qi Li, et al, Metal−Support Interactions within a Dual-Site Pd/YMn2O₅ Catalyst during CH₄ Combustion, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c00098

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00098