溶胶固定化用于制备比单金属催化剂具有更高活性的双金属催化剂,用于广泛的环境和商业催化转化。利用互补表面特性分析(XPS、Boehm‘s滴定和Zeta电位测量)来阐明两种活性碳载体在酸暴露过程中表面官能度的变化。
近日,卡迪夫大学Jennifer K. Edwards提出了一个描述聚合物保护的纳米粒子沉积的静电模型,并描述了几个聚合物−碳载体的例子。
文章要点
1)静电相互作用的考虑确保了聚合物保护纳米粒子的充分沉积,同时也影响了固定在载体上的双金属纳米粒子的结构。与无酸条件下制备的催化剂相比,用133ppm的H2SO4制备的AuPd催化剂的归一化活性对H2O2的直接合成具有更高的活性。
2)XPS的详细表征表明,在酸法制备的Au−Pd样品中,表面变得富含Au,这表明富含Au的更小的双金属纳米粒子的分散性得到了改善,这些纳米粒子对直接合成反应具有很高的活性。随后的显微镜测量证实了这一假设,酸加成催化剂的平均粒径比零酸催化剂小2 nm。此外,酸的加入没有引起催化剂的形貌变化,在有无酸的条件下,溶胶固定化制备的催化剂中观察到了随机合金化的双金属AuPd纳米粒子。
这项工作表明,聚合物保护的AuPd纳米粒子在活性碳上的沉积受到溶胶固定化过程中酸添加步骤的严重影响。在设计溶胶固定化双金属纳米粒子催化剂时,应同时考虑聚合物和活性碳载体的物理化学性质,以确保最终催化剂的最佳性能。
参考文献
Charlie B. Paris, et al, Impact of the Experimental Parameters on Catalytic Activity When Preparing Polymer Protected Bimetallic Nanoparticle Catalysts on Activated Carbon, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c05904
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05904