近年来,聚合物光催化剂在光催化水制氢方面受到越来越多的关注。大多数研究都报道了使用牺牲电子供体的制氢,然而,这并不适于大规模氢能源生产。
近日,利物浦大学Reiner Sebastian Sprick,Andrew I. Cooper,Alexander J. Cowan,东京理科大学Akihiko Kudo报道了dibenzo[b,d]thiophene sulfone(P10)上负载的Ir是H2O分解为H2和O2的助催化剂,首次实现了一种基于线性共轭聚合物的有机光催化剂。
文章要点
1)通过Pd(0)催化Suzuki-Miyaura交叉偶联反应合成了光催化剂P10,并用氯仿索氏萃取法进行了纯化。负载IrO2助催化剂的P10在较长一段时间内(>60 h)稳定地进行着水分解。同时,光催化活性强烈依赖于助催化剂,只有Ir助催化剂才能驱动P10光催化剂的整体水分解。
2)此外,研究人员利用瞬时吸收UV/Vis光谱对光催化体系进行了研究。分析表明,迅速形成了电荷分离的P10(-)-IrO2(+)态,使得IrO2催化剂上的水氧化和通过电子转移到Pd助催化剂制氢,突出了Ir助催化剂的重要性。
尽管与无机半导体相比,该体系的整体太阳能-氢能效率非常低,但其提供了概念验证研究,即线性聚合物光催化剂原则上可以不使用牺牲试剂来制氢。
参考文献
Yang Bai, et al, Photocatalytic Overall Water Splitting Under Visible Light Enabled by a Particulate Conjugated Polymer Loaded with Palladium and Iridium, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202201299
https://doi.org/10.1002/anie.202201299