由于发展可持续和碳中性经济的迫切需要，将二氧化碳（CO₂）转化为高附加值化学品和燃料正引起人们越来越多的关注。光(电)化学转化是利用CO₂作为直接由可再生能源驱动的原料的一种很有前途的方法。g-C₃N₄具有独特的性质，包括诱人的电子结构、无毒、储量丰富的前驱体和可调的带隙，这些性质使其成为一种有前途的CO₂光还原催化剂。

近日，电子科技大学董帆教授报道了在气体−固体光催化反应中，g-C₃N₄光(电)催化剂快速自分解的直接证据。更重要的是，g-C₃N₄在Ar中光诱导自分解产生CO的平均速率与在CO₂气氛中几乎相同，并且自分解的产物包括CO、CO₂、NO₂和NO₂⁻/NO₃⁻。

文章要点

1）通过实验和理论研究，研究人员揭示了g-C₃N₄的化学不稳定性与催化剂表面吸附的羟基有关。具体而言，OH_ads和g-C₃N₄之间的电子相互作用降低了C—N=C键的稳定性，光生载流子攻击g-C₃N₄的结构单元，导致快速分解。理论计算表明，自分解反应比CO2还原反应在热力学上更有利。

总体而言，这些结果表明了催化剂自分解的重要性，在评价气体−固体光催化氧化还原反应性能时，需要充分考虑催化剂不稳定的产物。

参考文献

Peng Chen, et al, Rapid Self-Decomposition of g‑C₃N₄ During Gas−Solid Photocatalytic CO₂ Reduction and Its Effects on Performance Assessment, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c00815

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00815