宫勇吉Nat Commun:超薄CuO纳米板阵列助力电化学CO2还原制乙烯
Nanoyu Nanoyu 2022-04-06

电化学二氧化碳(CO2)还原为多碳燃料和化学原料是减少过量CO2排放的一种有吸引力的方法。然而,目前已报道的催化剂大部分表现出C2+产物的低法拉第效率或较差的长期稳定性。

近日,北京航空航天大学宫勇吉教授制备了一种具有致密的垂直片状Cu纳米结构的OD-Cu催化剂(记为DVL-Cu)。

文章要点

1研究人员将采用恒电流阳极氧化法制备的CuO超薄纳米阵列(CuO-NPs)在碱性溶液中原位电化学还原得到DVL-Cu催化剂。

2实验结果显示,在H槽中,以中性氯化钾为阴极液,在−0.8 V(相比于可逆氢电极),DVL-Cu用于电化学CO2RR,获得了73.6%的C2H4 FE和>80%的C2+(主要是乙烯和乙醇)FE和84.5%的C2H4 FE,而在流动槽中,甚至达到了84.5%的C2H4 FE。此外,该催化剂的乙烯能量效率(EEC2H4)为28.9%,在流动槽中可长期稳定电解约55 h。

3实验和模拟结果表明,纳米结构的DVL-Cu在CO2RR过程中产生了非均相界面,有效地分散了电极电流密度,避免了团聚。同时,KCl电解液由于其高的局部pH微环境阻碍了Cu+物种的溶解/再沉积,并在较高过电位下抑制了析氢,这有利于DVL-Cu催化剂的高选择性和稳定性。

4密度泛函理论(DFT)计算表明,DVL-Cu中的Cu/Cu2O界面由于降低了C2H4生成途径中的C-C二聚能而促进了C2H4的生成。

得益于简单的合成方法,温和的电解条件(中性电解液),出色的电解稳定性,使该材料有望成为未来工业CO2RR催化剂的候选材料。

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参考文献

Liu, W., Zhai, P., Li, A. et al. Electrochemical CO2 reduction to ethylene by ultrathin CuO nanoplate arrays. Nat Commun 13, 1877 (2022).

DOI: 10.1038/s41467-022-29428-9

https://doi.org/10.1038/s41467-022-29428-9


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