大气中二氧化碳(CO2)浓度的上升和随之而来的全球变暖问题促使着研究人员不断开发可直接捕获和固定来自排放源和扩散源(如环境空气)CO2的策略。将CO2转化为增值化学品是一种可持续的方法,可以补充自然碳循环。
近日,北京大学马丁教授,Meng Wang,河北大学Yongjun Gao报道了一种高效且可回收的催化体系,用于串联CO2捕获和N-甲酰化合成附加值化学品。
文章要点
1)研究人员使用吗啉作为CO2捕获剂和甲酰化试剂,同时参与CO2的捕获和转化。捕获的CO2随后在纳米金刚石/石墨烯杂化负载的Ir催化剂(Ir/ND@G)上原位转化为N-甲酰吗啉。
2)在原子分散的Ir1催化剂(0.03 wt.%Ir1/ND@G)上,CO2消耗速率达到3.2 molCO2·molIr-1·s-1,而孤立的Ir1物种被确定为催化反应的活性中心。而在相对温和的条件下,N-甲酰吗啉的合成量达到了创纪录的5120000 molCO2·molIr-1的TON。此外,该催化剂可重复使用8次以上,催化活性和选择性没有明显损失。
这一串联过程可以成为CO2捕获和利用过程的一个范例。
参考文献
Danyang Cheng, et al, Catalytic Synthesis of Formamides by integrating CO2 Capture and Morpholine Formylation on Supported Iridium Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202202654
https://doi.org/10.1002/anie.202202654