炔烃电化学半加氢（ECSH）是传统热半加氢的理想替代方法，但又受到转化率和产物选择性低的严重限制。

近日，中科大熊宇杰教授，杭州师范大学高鹏教授，Wei Ye通过原位拉曼光谱表征揭示了ECSH中界面水结构的作用。为了增强拉曼信号，研究人员将具有表面等离激元性质的超薄PdFe纳米片(NSs)作为催化剂模型进行概念验证研究。

文章要点

1）研究表明，在催化剂/水界面形成的悬垂O−H水和三配位水促进了水分子的解离，从而加速了后续的半氢化反应。特别是，占主导地位的三面体配位水提高了对制取烯烃的选择性。

2）界面水层弱化了烯烃的吸附，提高了*H₂C=CH-R到*H₃C=CH-R的势垒，抑制了烯烃的过度加氢生成烷烃。此外，通过调整界面水结构，PdFe NSs的半加氢活性和选择性同时得到显著提高。

3）值得注意的是，PdFe NSs在流动槽中可以连续电解264 h，炔烃产量增加100倍。此外，研究人员还证明了炔烃的ECSH在性能、能量和成本方面具有烯烃不可比拟的优势。

参考文献

Kaili Zhu, et al, Unraveling the Role of Interfacial Water Structure in Electrochemical Semihydrogenation of Alkynes, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c00430

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00430