光合成系统II（PSII）是用于光催化水氧化反应，向大气气氛释放O₂的反应体系，并且转移用于合成生物质所需的电子。目前人们对PSII体系的水氧化反应机理仍不理解。

有鉴于此，斯德哥尔摩大学Ville R. I. Kaila等报道PSII催化体系中Mn₄O₅Ca与相邻的包覆离子簇结构通过质子转移方式进行氧化还原反应，通过这种质子转移方式实现催化剂与体相溶剂之间建立联系。

本文要点：

(1)

通过多尺度量子模拟和经典理论计算模拟，发现水介导的质子转移过程（从与Ca²⁺结合的水分子W3通过相邻构型变换的Asp61/Lys317的Asp61转移质子）中通过氧化还原活性的Tyr₂（Tyr161）降低反应能垒。W3分子脱质子化导致转移到Mn₁位点的现象被近期相关研究中的XFEL表征结果验证。

参考文献

Friederike Allgöwer, Ana P. Gamiz-Hernandez, A. William Rutherford, and Ville R. I. Kaila*, Molecular Principles of Redox-Coupled Protonation Dynamics in Photosystem II, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.1c13041

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c13041