目前单原子催化剂领域，人们亟需理解在催化反应过程中单原子的催化机理和单原子催化位点的动态变化。

有鉴于此，南开大学展思辉、沈铸睿等报道发现在Pt SA-Zn_0.5Cd_0.5S单原子催化剂的单原子催化位点在溶液相光催化反应中对离子的Brownian碰撞表现非常有趣的现象，导致不同单原子催化剂产生位点的结构变化过程区别、表现不同的催化活性和催化稳定性。

本文要点：

(1)

通过同步辐射、表面结构表征、显微成像表征、理论计算等方法结合，揭示发现两种催化反应位点：Pt_Zn-sub-S₃ (Pt取代Zn位点) and Pt_ads-S₂ (Pt吸附在催化剂的界面)。在Na₂S溶液中S^2-与Pt原子配位，因此导致Pt原子从Pt_ads-S₂位点剥离，同时稳定性更好的Pt_Zn-sub-S₃ 位点得以保留，因此在催化反应中实现了较低的稳定催化反应速率（19.40 mmol g^-1 h^-1）。在抗坏血酸溶液中，抗坏血酸离子与Pt原子的结合力更低，但是仍能够降低Pt_ads-S₂催化位点的移动能垒（从67.18 mmol g^-1 h^-1降低至35.96 mmol g^-1 h^-1），因此在6 h后降低52.03 %，Pt_ads-S₂单原子催化位点在光催化反应过程中发生团聚和形成纳米簇状结构，这种催化剂具有更高的催化活性，但是催化活性随反应时间面临衰减。

(2)

通过催化活性位点的催化活性，设计了主要结构为Pt_Zn-sub-S₃结构的Pt SA-ZCS-sulfur催化剂，在光催化反应中实现了较好的催化活性，420 nm的量子效率为14.0 %，6 h光催化反应后催化反应活性降低5 %，最高的催化反应活性达到79.09 mmol g^-1 h^-1。

参考文献

Fangyuan Chen, Wenming Sun, Dongpeng Zhang, Fa Guo, Sihui Zhan, Zhurui Shen, Identification the Stable Pt Single Sites in the Environment of Ions: From Mechanism to Design Principle, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202108504

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202108504